Theo các nhà địa chất, vào cuối kỷ Neogen (một kỷ địa chất thuộc đại Tân Sinh), cách ngày nay khoảng 25 - 30 triệu năm, đảo Lý Sơn được hình thành do sự kiến tạo địa chấn với sự phun trào nham thạch của núi lửa. Trên đảo lớn Lý Sơn có 5 hòn núi (Giếng Tiền, Hòn Tai, Hỏi Sỏi, Hòn Vung, Thới Lới) đều là chứng tích của núi lửa đã phun trào, rõ nhất là các hồ hình phễu (vốn là miệng núi lửa) trên núi Giếng Tiền và núi Thới Lới. Sự phun trào và quá trình nguội tắt của núi lửa cùng những tác động của thiên nhiên hàng triệu năm đã tạo nên nhiều cảnh quan thiên nhiên kỳ thú trên đảo, mà trong đó núi lửa cổ Thới Lới là thắng cảnh độc đáo, thu hút sự chú ý của khách du lịch trong nước và quốc tế.  

Toạ lạc tại xã An Hải, đỉnh Thới Lới là ngọn núi cao nhất trên đảo Lý Sơn với độ cao 169 m so với mực nước biển. Đỉnh này có lịch sử hình thành từ 5 ngọn núi lửa đã tắt từ lâu nằm ở phía đông đảo Lý Sơn. Thới Lới là thắng cảnh độc đáo vì vừa có hồ nước ngọt trên đỉnh vừa có hang đá dưới chân núi và nhiều di chỉ khảo cổ chìm trong lòng đất.

Ngọn núi lửa này có đường kính đáy 1,4km; đường kính miệng 0,35km. Tường phía trong miệng núi lửa Thới Lới có dạng dốc đứng, ở giữa khá sâu tạo thành hồ nước. Quá trình phun trào của núi lửa Thới Lới tạo nên những cảnh quan ngoạn mục, đặc biệt là vách đá Hang Câu.  Vách đá được hình thành bởi quá trình phun trào của núi lửa cách đây khoảng 1 triệu năm. Về sau, sóng biển cứ bào mòn, khoét sâu vào chân núi tạo thành một hang đá khá rộng.

Người dân nơi đây kể rằng, trước đây trong lòng chảo của núi Thới Lới là một cánh rừng nguyên sinh với nhiều gỗ quý, to bằng 2 người ôm. Khi còn cánh rừng nguyên sinh này, nguồn nước ngọt trong lòng chảo của núi lửa khá phong phú. Nước ngọt từ đây thoát ra, đổ thẳng xuống chân núi, tạo nên suối Chình.

Hồ nước ngọt trên đỉnh Thới Lới

Nhìn từ xa, núi Thới Lới sừng sững nổi bật giữa biển khơi, từ dưới lên là một bức tường thành gồm các khối đá đủ hình thù xếp chồng lên nhau bao bọc lấy núi. Trên đỉnh còn có cột cờ đỏ sao vàng phấp phới nổi bật trên nền trời xanh.

Khi lên tới đỉnh Núi Thới Lới, bất ngờ hiện ra trước mắt là một lòng chảo khổng lồ. Đứng trên tháp cao nhất của ngọn hải đăng trên đỉnh Núi Thới Lới ta có thể quan sát toàn bộ cảnh trời mây sóng nước, không gian rộng lớn của cả vùng biển Lý Sơn. dưới chân núi là làng mạc, những cánh đồng hành tỏi xanh mênh mông, những làng chài ẩn mình dưới rặng dừa. Tất cả tạo nên vẻ đẹp Lý Sơn đầy cuốn hút.